公布日：2023.09.01
申請(qǐng)日：2023.06.05
分類號(hào)：C25B11/032(2021.01)I;C25B1/23(2021.01)I;C25B11/052(2021.01)I
摘要
本發(fā)明公開了一種污泥基氣體擴(kuò)散電極的制備方法及其應(yīng)用，涉及電催化、固廢資源化以及碳中和技術(shù)領(lǐng)域，所述污泥基氣體擴(kuò)散電極包括調(diào)質(zhì)污泥灰、污泥熱解碳和基底，所述污泥基氣體擴(kuò)散電極應(yīng)用于電催化還原CO2制CO；本發(fā)明充分利用污泥熱解碳富氮、污泥焚燒灰富含硅鈣鐵等特性，增強(qiáng)氣體擴(kuò)散電極整體的電子轉(zhuǎn)移能力、堿性和疏水性，具有成本低、疏水性強(qiáng)、對(duì)CO2吸附效率高以及能夠顯著加強(qiáng)電子轉(zhuǎn)移的優(yōu)點(diǎn)，提高電催化CO2還原制CO效率。
權(quán)利要求書
1.一種污泥基氣體擴(kuò)散電極，其特征在于：包括調(diào)質(zhì)污泥灰、污泥熱解碳和基底。
2.一種權(quán)利要求1所述的污泥基氣體擴(kuò)散電極的制備方法，其特征在于，包括以下步驟：(1)將市政污泥煅燒，研磨，得到污泥灰；(2)向污泥灰中加入氫氧化鈉溶液，攪拌，過(guò)濾，得到一次濾渣和一次濾液；將一次濾渣加酸調(diào)節(jié)pH值至1-2，過(guò)濾，干燥固相，球磨，得到調(diào)質(zhì)污泥灰1；將一次濾液加堿調(diào)節(jié)pH值至3-4，過(guò)濾，得到二次濾渣和二次濾液；將二次濾渣干燥，研磨，得到調(diào)質(zhì)污泥灰2；將二次濾液加堿調(diào)節(jié)pH值至10-12，過(guò)濾，干燥固相，研磨，得到調(diào)質(zhì)污泥灰3；(3)將市政污泥在氮?dú)夥諊袩峤�，研磨，得到污泥熱解碳�?/span>(4)將污泥熱解碳和調(diào)質(zhì)污泥灰1、調(diào)質(zhì)污泥灰2、調(diào)質(zhì)污泥灰3混合研磨，在氫氣氛圍下熱處理，得到粉末；(5)將步驟(4)得到的粉末與無(wú)水乙醇、Nafion溶液混合均勻后噴涂于基底上，烘干，即得氣體擴(kuò)散電極。
3.如權(quán)利要求2所述的制備方法，其特征在于，步驟(1)中：所述市政污泥是在500～700℃下于空氣氛圍中煅燒2～6h；優(yōu)選地，所述市政污泥是在600℃下于空氣氛圍中煅燒4h；所述污泥灰中鐵化合物的質(zhì)量分?jǐn)?shù)≥10％，硅化合物的質(zhì)量分?jǐn)?shù)≥20％，鈣化合物的質(zhì)量分?jǐn)?shù)≥10％。
4.如權(quán)利要求2所述的制備方法，其特征在于，步驟(2)中：所述氫氧化鈉溶液的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1～4％；所述酸為鹽酸、硫酸、硝酸中的一種或幾種，濃度為0.05～0.2mol/L；優(yōu)選地，所述酸為鹽酸；所述堿為氫氧化鈉、氫氧化鉀、氨水中的一種或幾種，濃度為0.05～0.2mol/L；優(yōu)選地，所述堿為氫氧化鈉。
5.如權(quán)利要求2所述的制備方法，其特征在于，步驟(3)中：所述市政污泥是在500～700℃下于氮?dú)夥諊徐褵?/span>0.5～2h；優(yōu)選地，所述市政污泥是在600℃下于氮?dú)夥諊徐褵?/span>1h。
6.如權(quán)利要求2所述的制備方法，其特征在于，步驟(4)中：所述熱處理的溫度為350～550℃，時(shí)間為0.5～2h；優(yōu)選地，所述熱處理的溫度為450℃，時(shí)間為1h。
7.如權(quán)利要求2所述的制備方法，其特征在于，步驟(5)中：所述粉末與無(wú)水乙醇、Nafion溶液的用量比為(0.05～0.1g):(1～2mL):(0.1～0.2mL)；優(yōu)選地，所述粉末與無(wú)水乙醇、Nafion溶液的用量比為0.1g:2mL:0.2mL；所述Nafion溶液的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為5％；所述基底為金屬網(wǎng)或者碳紙；所述污泥基氣體擴(kuò)散電極包括60～80％污泥熱解碳、5～10％調(diào)質(zhì)污泥灰1，10～20％調(diào)質(zhì)污泥灰2和5～10％調(diào)質(zhì)污泥灰3，以重量百分比計(jì)。
8.根據(jù)權(quán)利要求2-7任一項(xiàng)所述的制備方法得到的污泥基氣體擴(kuò)散電極。
9.權(quán)利要求8所述的污泥基氣體擴(kuò)散電極在電催化還原CO2制CO中的應(yīng)用。
10.如權(quán)利要求9所述的應(yīng)用，其特征在于：所述氣體擴(kuò)散電極的用量為1～5mg/cm2，其中cm2是以氣體擴(kuò)散電極的面積計(jì)。
發(fā)明內(nèi)容：
本發(fā)明的目的在于克服現(xiàn)有技術(shù)中氣體擴(kuò)散電極材料成本高、材料性能要求多和污泥環(huán)境污染、資源化利用途徑少的不足，提供一種污泥基氣體擴(kuò)散電極的制備方法及其在電催化還原CO2制CO中的應(yīng)用，充分利用污泥熱解碳富氮、污泥焚燒灰富含硅鈣鐵等特性，增強(qiáng)氣體擴(kuò)散電極整體的電子轉(zhuǎn)移能力、堿性和疏水性，具有成本低、疏水性強(qiáng)、對(duì)CO2吸附效率高以及能夠顯著加強(qiáng)電子轉(zhuǎn)移的優(yōu)點(diǎn)，提高電催化CO2還原制CO效率。
本發(fā)明所要解決的技術(shù)問(wèn)題采用以下的技術(shù)方案來(lái)實(shí)現(xiàn)：
本發(fā)明的目的之一是提供一種污泥基氣體擴(kuò)散電極，包括調(diào)質(zhì)污泥灰、污泥熱解碳和基底。
本發(fā)明的目的之二是提供一種污泥基氣體擴(kuò)散電極的制備方法，包括以下步驟：
(1)將市政污泥煅燒，研磨，得到污泥灰；
(2)向污泥灰中加入氫氧化鈉溶液，攪拌，過(guò)濾，得到一次濾渣和一次濾液；將一次濾渣加酸調(diào)節(jié)pH值至1-2，過(guò)濾，干燥固相，球磨，得到調(diào)質(zhì)污泥灰1；將一次濾液加堿調(diào)節(jié)pH值至3-4，過(guò)濾，得到二次濾渣和二次濾液；將二次濾渣干燥，研磨，得到調(diào)質(zhì)污泥灰2；將二次濾液加堿調(diào)節(jié)pH值至10-12，過(guò)濾，干燥固相，研磨，得到調(diào)質(zhì)污泥灰3；
(3)將市政污泥在氮?dú)夥諊袩峤�，研磨，得到污泥熱解碳�?/span>
(4)將污泥熱解碳和調(diào)質(zhì)污泥灰1、調(diào)質(zhì)污泥灰2、調(diào)質(zhì)污泥灰3混合研磨，在氫氣氛圍下熱處理，得到粉末；
(5)將步驟(4)得到的粉末與無(wú)水乙醇、Nafion溶液混合均勻后噴涂于基底上，烘干，即得氣體擴(kuò)散電極。
本發(fā)明的目的之三是提供一種根據(jù)前述的制備方法得到的污泥基氣體擴(kuò)散電極。
本發(fā)明的目的之四是提供前述的污泥基氣體擴(kuò)散電極在電催化還原CO2制CO中的應(yīng)用。
本發(fā)明的有益效果是：
1、本發(fā)明提供的污泥基氣體擴(kuò)散電極，其主要增益成分均來(lái)自污水處理廠副產(chǎn)物污泥，屬于固體廢棄物資源化利用，有效地降低了氣體擴(kuò)散電極的生產(chǎn)成本，具有廣闊的市場(chǎng)應(yīng)用前景；
2、本發(fā)明提供的氣體擴(kuò)散電極具有較強(qiáng)的堿性，能夠大幅提高在低CO2濃度的工業(yè)煙氣流中對(duì)CO2吸附性能，改善工業(yè)煙氣流中低濃度CO2向催化層的傳質(zhì)阻力，增強(qiáng)對(duì)工業(yè)煙氣的電還原性能；
3、本發(fā)明提供的氣體擴(kuò)散電極具有較強(qiáng)的疏水性，能夠有效防止“水淹”現(xiàn)象；
4、本發(fā)明提供的氣體擴(kuò)散電極導(dǎo)電性好，電子轉(zhuǎn)移能力強(qiáng)，能夠顯著加強(qiáng)金屬活性位點(diǎn)的電子富集程度，有利于CO2活化與反應(yīng)。
5、本發(fā)明提供的氣體擴(kuò)散電極的制備方法具有操作簡(jiǎn)單、所有原料廉價(jià)易得的優(yōu)點(diǎn)。
（發(fā)明人：蘇明雪;李寧;朱兵）
